En 1752 llevó a cabo en Filadelfia su famoso experimento con la cometa. Ató una cometa con esqueleto de metal a un hilo de seda, en cuyo extremo llevaba una llave también metálica. Haciéndola volar un día de tormenta , confirmó que la llave se cargaba de electricidad, demostrando así que las nubes están cargadas de electricidad y los rayos son descargas eléctricas. Gracias a este experimento creó su más famoso invento, el pararrayos. A partir de ahí, se instalaron por todo el estado (había ya 400 en 1782), llegando a Europa en los años 1760. Presentó la teoría del fluido único (esta afirmaba que cualquier fenómeno eléctrico era causado por un fluido eléctrico, la "electricidad positiva", mientras que la ausencia del mismo podía considerarse "electricidad negativa") para explicar los dos tipos de electricidad atmosférica a partir de la observación del comportamiento de las varillas de ámbar, o del conductor eléctrico, entre otros.
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